Payne schrieb eine Reihe von Büchern und Artikeln, darunter:
* „Die Geschichte der African Methodist Episcopal Church“ (1865)
* „Die Erinnerungen von siebzig Jahren“ (1888)
* „Eine Ansprache an die Methodist Episcopal Church“ (1847)
* „Die Ansprüche der afrikanischen Rasse“ (1854)
* „Predigten und Ansprachen“ (1889)
Zusätzlich zu seinen schriftlichen Werken war Payne auch ein beliebter Redner und Dozent und reiste durch die Vereinigten Staaten und ins Ausland, um im Namen der Afroamerikaner und ihrer Rechte zu sprechen. Er war ein leidenschaftlicher Verfechter von Bildung, Bürgerrechten und Rassengleichheit und seine Arbeit prägte die Entwicklung der afroamerikanischen Gemeinschaft im 19. und 20. Jahrhundert.