MGMT begann als Aufnahmeprojekt von VanWyngarden und Goldwasser während ihres Studiums an der Wesleyan University. Die beiden begannen in Goldwassers Wohnheimzimmer mit Musik zu experimentieren und verwendeten dabei verschiedene Instrumente und Aufnahmegeräte. Sie nannten sich zunächst „The Management“, änderten ihren Namen jedoch später in MGMT, nachdem ihnen klar wurde, dass eine andere Band bereits den früheren Namen verwendete.
Im Jahr 2004 nahmen MGMT ihr Debütalbum Oracular Spectacular in einer Scheune im Bundesstaat New York auf. Das Album wurde 2007 mit kritischem Beifall und kommerziellem Erfolg veröffentlicht und erreichte Platz eins der britischen Album-Charts und Platz zwei der US-amerikanischen Billboard 200-Charts. Die Lead-Single des Albums, „Time to Pretend“, war ein weltweiter Hit und erreichte in mehreren Ländern Platz eins.
Das zweite Album von MGMT, Congratulations, wurde 2010 veröffentlicht. Das Album war eine Abkehr vom Debüt der Band und zeichnete sich durch einen experimentelleren und psychedelischeren Sound aus. Congratulations erhielt gemischte Kritiken von Kritikern, war aber dennoch ein kommerzieller Erfolg und erreichte Platz zwei der britischen Album-Charts und Platz 14 der US-amerikanischen Billboard 200-Charts.
Das dritte Album von MGMT, MGMT, wurde 2013 veröffentlicht. Das Album war eine Rückkehr zum psychedelischeren Sound der Band und wurde von Kritikern positiv bewertet. MGMT erreichte Platz drei der britischen Album-Charts und Platz sechs der US-amerikanischen Billboard 200-Charts.
Das vierte Album von MGMT, Little Dark Age, wurde 2018 veröffentlicht. Das Album war eine weitere Erkundung des psychedelischen Sounds der Band und wurde von der Kritik hoch gelobt. Little Dark Age erreichte Platz drei der britischen Album-Charts und Platz neun der US-amerikanischen Billboard 200-Charts.
MGMT ist derzeit eine der erfolgreichsten Psychedelic-Rockbands der Welt. Die Band hat weltweit über zwei Millionen Alben verkauft und zahlreiche Auszeichnungen gewonnen, darunter einen Brit Award für die beste internationale Gruppe und einen Grammy Award für den besten neuen Künstler.