Er wurde am 3. Mai 1934 in Newark, New Jersey, als Francis Stephen Castelluccio geboren. Valli begann seine Musikkarriere in den frühen 1950er Jahren mit der Gründung einer Gruppe namens The Variatones. 1960 schloss er sich The Four Seasons an und die Gruppe wurde schnell zu einem der beliebtesten Acts des Jahrzehnts. Mit Valli als Leadsänger veröffentlichten die Four Seasons eine Reihe von Hitsingles, darunter „Sherry“, „Big Girls Don’t Cry“, „Walk Like a Man“ und „December 1963 (Oh, What a Night). "
Die Popularität der Gruppe nahm Ende der 1960er Jahre ab, Valli trat jedoch weiterhin als Solokünstler auf und machte Aufnahmen. Er hat mehrere Alben und Singles veröffentlicht und ist auch in zahlreichen Filmen und Fernsehsendungen aufgetreten. In den letzten Jahren tourte Valli mit einer neuen Version von The Four Seasons.