Das zweite Album der Gruppe, „What Will the Neighbors Say?“, erschien 2004 und wurde vom BPI ebenfalls mit Platin ausgezeichnet. Das Album brachte zwei Nummer-eins-Singles hervor, „The Show“ und „I'll Stand by You“. Das dritte Album von Girls Aloud, „Chemistry“, erschien 2005 und war das bisher meistverkaufte Album der Gruppe. Es erreichte Platz eins in Großbritannien und wurde vom BPI mit Doppelplatin ausgezeichnet. Das Album enthielt die Hitsingles „Something Kinda Ooooh“, „See the Day“ und „Biology“.
Das vierte Album von Girls Aloud, „Tangled Up“, erschien 2007 und erreichte Platz eins in Großbritannien. Das Album enthielt die Hitsingles „Call the Shots“, „Sexy! No, No, No...“ und „Can’t Speak French“. Das fünfte und letzte Album von Girls Aloud, „Out of Control“, erschien 2008 und erreichte Platz eins in Großbritannien. Das Album enthielt die Hitsingles „The Promise“, „The Loving Kind“ und „Untouchable“.
Girls Aloud gewannen im Laufe ihrer Karriere zahlreiche Auszeichnungen, darunter fünf Brit Awards, zwei MTV Europe Music Awards und zwei World Music Awards. Die Gruppe verkaufte weltweit über 10 Millionen Platten und hatte 20 Top-Ten-Singles in Großbritannien. Girls Aloud lösten sich 2013 auf, kamen jedoch 2017 für ein einmaliges Konzert wieder zusammen.