Hauptdarsteller:
* David Oyelowo (als Danny Hunter, Staffel 1-3)
* Matthew Macfadyen (als Tom Quinn, Staffel 1-4)
* Keeley Hawes (als Zia, Staffel 1-3)
* Rupert Penry-Jones (als Adam Carter, Staffel 4–10)
* Nicola Walker (als Ruth Evershed, Staffel 5–10)
* Hermine Norris (als Ros Myers, Staffel 5–10)
* Peter Firth (als Harry Pearce, Staffel 1-10)
Wiederkehrende Darsteller:
* Lara Pulver (als Erin Watts, Staffel 7–9)
* Max Brown (als Will Holloway, Staffel 8–10)
* Jenny Agutter (als Connie James, Staffel 7–10)
* Shazad Latif (als Tariq Masood, Staffel 9–10)
* Sophie Okonedo (als Maya, Staffel 10)
Dies ist keine erschöpfende Liste, da „Spooks“ im Laufe der Zeit eine Drehtür voller Agenten und anderer Charaktere aufwies.